二维材料晶格畸变的新解法在南开被找到了

付学文教授团队从物理科学学院那边传来好消息,二维材料晶格畸变的新解法在南开被找到了。他们把场发射4D超快透射电子显微镜给造出来了,这款设备还登上了《Rev. Sci. Instrum》。有了这个工具,他们就能跟1T'-ReS2这种面内各向异性的材料直接对话。 把偏振分辨超快光谱探测和含时密度泛函理论计算结合起来用,他们在飞秒到原子的尺度上看到了什么?飞秒激光一照,“菱形”的Re-Re二聚体团簇就急着变成“之字形”的链状结构。这一变化在(020)衍射峰增强和(200)衍射峰减弱上体现得特别明显。 通过偏振分辨的瞬态吸收光谱(TAS)测量,团队发现各向异性光学响应明显降低了。这和显微镜观察到的结构对称性变化很合拍,说明飞秒光的这一照射把原本存在的一维Peierls畸变给按下去了。 这个道理是怎么来的?TDDFT计算给出了答案。飞秒激光把Re原子d轨道的电子从成键态打到了反键态,破坏了原来的平衡。这种电子重构让长键变短、短键变长,把晶格硬是给拉成了“之字形”,结果就是光电响应变弱了。 计算结果还预测带隙会发生瞬态塌缩,这意味着1T'-ReS2可能藏着一种半导体变金属的超快相变。 这事儿背后的老祖宗是1955年鲁道夫·佩尔斯提出来的Peierls畸变。他说低温下一维金属会发生晶格扭曲并产生电荷密度波,导致体系从导体变半导体。以1T'-ReS2为代表的二维过渡金属硫族化合物(TMDs)因为有明显的Peierls畸变,才会表现出很强的各向异性。 可问题来了:有些TMDs的这种性能在强光下容易退化。以前大家搞不清楚这是为啥,所以调控这些由电子关联驱动的畸变就成了凝聚态物理和光电信息领域的大难题。 这回终于把谜底揭开了:强光一照,本征的Peierls畸变稳定性就没了。这种结构相变是动态发生的,而且会伴随着各向异性物性的有效开关切换。 这篇成果被顶尖期刊《Physical Review Letters》给收了(doi:10.1103/mygw-t2br),你看那个文章链接就知道啦。